由拓扑机制导致的Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) 相变是人们发现超越朗道对称性破缺理论框架的第一个新奇相变例子。Kosterlitz和Thouless因为“发现拓扑相变及物质的拓扑相”获2016年诺贝尔奖。 实验上,人们曾在超流液氦薄膜中探测到 BKT 相变信号,但至今未在实际磁性材料中观察到这种新奇的拓扑相变。BKT 相变不能被传统的序参量所描述,这使得实验上进行探测和刻画变的尤为困难。因此,人们一直在寻找能实现这类拓扑相变的真实磁性材料,以期通过丰富的固态探测手段研究并理解其中的 BKT 物理。
近日,我院量子磁性物质理论研究团队在三角晶格阻挫反铁磁体系列研究中取得进展。通过与实验密切合作,开展极低温核磁共振和热力学测量等,在稀土阻挫量子磁体TmMgGaO4(TMGO)中探测到此前由理论团队预言的BKT相变。通过测量TMGO晶体在中间温度区间的强烈低能涨落,以及低温磁化率的代数发散行为,并与理论模拟结果对比,找到了磁性材料中BKT相存在的证据。工作于2020年11月6日以“Evidence of the Berezinskii-Kosterlitz-Thouless Phase in a Frustrated Magnet”为题在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications),北航欧洲杯下单平台博士生李涵为共同第一作者,李伟副教授为共同通讯作者,北航欧洲杯下单平台为共同第一作者和通讯作者单位。此项工作是多个理论与实验研究组密切合作的结果,合作者包括南京大学温锦生研究组(单晶生长、极低温热力学)、中国人民大学于伟强研究组(极低温核磁共振)、香港大学孟子杨研究组(蒙特卡洛计算)和复旦大学戚扬研究组(多体理论)等。
示意图(前)二维量子磁体TMGO的有限温度相图及其对应自旋位形,蓝色与红色三角形分别代表破坏“三角形规则”(即自旋指向两上一下或两下一上)的涡旋与反涡旋,(右)TMGO晶体示意,和(后)自旋-晶格驰豫率1/T1结果,TL~0.9K和TU~1.9K之间的平台揭示了两次BKT相变和中间温度区间浮动BKT相的存在。
序章
北航量子磁性物质研究团队从2019年开始对阻挫稀土量子磁体TMGO开展理论研究。团队通过自主提出的热力学张量重正化群方法开展计算,并与实验测量定量对照,确定了TMGO的微观三角阻挫量子伊辛模型及精确耦合参数。同复旦大学戚扬、港大/物理所孟子杨等研究组合作,依据此模型和具体参数计算了系统的动力学性质,所得结果与中子散射数据精确符合,同时发现了代表涡旋-反涡旋对的旋子激发特征。根据这些理论计算与分析,预言TMGO中存在拓扑BKT相变,理论上揭示出首个存在BKT物理的实际磁性晶体材料。这项前期理论工作已于2020年2月发表于《自然·通讯》。
寻找BKT相变
BKT相变是无穷阶相变,不存在通常意义上的热力学奇异性,故而如何从TMGO磁性晶体中探测并精准确定BKT相变,是接下来的一个重要课题。通过理论与实验方面的紧密合作和反复讨论,研究团队选择了核磁共振(NMR)技术来完成这一极具挑战的任务:即在极低温下(最低温度至400 mK),施加强磁场(3T)进行NMR探测而不破坏BKT物理,并精准地检测系统的低能涨落信号来寻找前期理论预言的BKT相变。
根据TMGO晶体的量子自旋模型,人们了解到在其三角格子平面内并不存在与磁场耦合的偶极矩,而是存在一对磁场“隐身”的多极矩。据此,实验团队施加一平行于三角晶格面的磁场,它可以在不破坏TMGO晶体低能电子态的前提下,使得NMR可以敏锐地检测到低温共振信号。通过自旋-晶格弛豫率(1/ T1)的测量,研究团队发现在温度低至1.9 K附近时,1/ T1曲线会迅速抬升,形成一个不同寻常的平台并延续至0.9 K。在此温度之下,1/ T1则再次衰减。自旋-晶格弛豫率的这一平台代表此处有很强的低能自旋涨落,代表一个有限温度的扩展临界区域,这正是理论上预言的浮动BKT相,与高温顺磁以及低温反铁磁相间通过两个BKT相变分隔开。通过这一设计精巧的实验方案,首次在磁性晶体材料中探测到了这个新奇的BKT相。
与此同时,研究团队同步开展理论计算,利用量子多体方法也得到了TMGO微观模型——三角晶格量子伊辛模型——的自旋-晶格弛豫率1/T1。在与实验测量一致的温度区间上,理论计算同样观察到了这个特殊的1/T1平台。这一理论计算与实验数据的对照,为在TMGO磁性晶体中探测到BKT相变提供了有力的证据。
在BKT相中,微分磁化率(dM/dh)会有反常的代数发散行为,且在BKT下边界,对应临界指数为1/9。通过在低温下测量TMGO的直流磁化率,研究团队精确探测到了小场下磁化率随磁场的代数发散行为。通过与数值结果的定量对比,以及对标度行为的拟合,研究团队得到了与理论一致的下边界临界指数,这一发现从热力学的角度再次确定了中间温区代数奇异的自旋关联,是TMGO磁性晶体中存在BKT相与相变的另一个重要证据。
回响
北航欧洲杯下单平台量子磁性物质相关研究团队近年来发展迅速,发挥在新型多体计算方法上的特色和优势,并结合张量重正化群、密度矩阵重正化群、量子蒙特卡洛和第一性原理材料计算等方法,在量子磁性研究等方面作出了系列创新成果,工作连续在顶级期刊上发表。同时,研究团队还与国内外高水平的量子磁性理论与实验研究组密切合作,共同探索强关联强阻挫磁性物质中的新奇量子物态与多体效应,TMGO磁性晶体的研究是一个理论与实验密切合作的例子,而未来更多的研究成果可期。
相关工作获得国家自然科学基金面上项目和重点项目、北航卓越百人计划和北航青年拔尖人才支持计划等的大力支持。
论文在线链接为:https://www.nature.com/articles/s41467-020-19380-x
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